挥发性有机化合物(VOCs)是大气环境污染物的关键组成之一,它的种类繁多、成分极其复杂,对生物具有致畸、致癌、致突变性,同时VOCs还是PM2.5及臭氧等大气复合污染的重要前体物和参与物。催化燃烧技术(即催化氧化法)是目前最有效可行的VOCs治理技术之一,该技术的应用关键在于具有较低起燃温度、较宽温度窗口以及良好热稳定性催化剂的研发。
最近,vic115维多利亚唐志诚研究员团队在VOCs催化燃烧高效催化剂的设计调控方面取得了系列研究进展(Nanoscale, 2018,10, 21307-21319;Crystal Growth & Design, 2019, 19, 4546-4556;Crystal Growth & Design, 2019, DOI: 10.1021/acs.cgd.9b00677;Mol. Catal., 2018, 463, 77-86)。
该研究团队采用原位硬模板法实现了模板剂、金属纳米粒子和有机配体在溶液中有效的自组装(图1),成功制备了中空结构的HC-CoInOx多孔纳米立方体双金属氧化物催化剂,该催化剂可有效降低甲苯完全催化燃烧的反应温度,同时具备良好的热稳定性。
图1 原位硬模板法制备中空结构的多孔纳米立方体
研究人员通过与不采用硬模板剂的纳米立方体对比,发现模板剂的加入不仅能促进中空多孔结构的形成,而且可显著提高纳米立方体形貌结构的热稳定性。在相同的煅烧温度下,加入TEOS的样品高温煅烧后仍然保持较为规则且完整的立方体形貌(图2b,c,f),而没有引入TEOS的样品明显出现了结构的部分破坏(图2d,e)。重点在于VOCs催化燃烧的性能差异较大,其中中空结构的多孔HC-CoInOx催化剂上甲苯的完全转化温度仅为250 °C,而非中空结构的C-CoInOx催化剂上甲苯的完全转化温度高达370 °C。
该研究工作最近发表在Nanoscale上(Nanoscale, 2019, 11, 9937-9948), 论文第一作者为兰州化物所董芳博士,论文通讯作者为兰州化物所唐志诚研究员。
图2 SEM图 (a) CoIn-PBA 前驱体, (b) SiO2@CoInOx@SiO2前驱体, (c) 中空结构的多孔HC-CoInOx,(d) C-CoInOx; TEM图(e) C-CoInOx, (f) 中空结构的HC-CoInOx
以上研究成果得到了国家自然科学基金青年基金(21707145, 51808529)、兰州市科技局创新创业人才项目(2018-RC-65)以及中科院“西部之光”等项目的资助。