近日,vic115维多利亚手性分离与微纳分析课题组开发了一种多重限域的一步可控合成掺杂方法,制备了对稀土离子具有高分离选择性的氮掺杂纳孔石墨烯膜(专利申请号:CN 202010861481.0)。研究人员在吸附了苯丙氨酸的氧化石墨烯膜的二维层间空间限域生长层状锌类水滑石,从而构建类水滑石/苯丙氨酸/氧化石墨烯三明治型复合材料。由于锌类水滑石层间夹层可以作为密闭反应器,通过限域燃烧,可将苯丙氨酸中的氮原子掺杂到石墨烯晶格中。与此同时,形成的多孔锌类水滑石又可以作为模板,通过孔区域内限域燃烧在氧化石墨烯上蚀刻出孔径可控的纳米孔(图1)。
图1. 多重限域策略可控合成氮掺杂纳孔石墨烯示意图
随后,研究人员将获得的氮掺杂纳孔石墨烯(图2)制备成膜用于稀土元素的分离,获得了良好的分离选择性,最高膜分离因子达到3.7。理论模拟表明,氮掺杂纳孔石墨烯中的吡咯氮原子,在稀土离子的选择性分离过程中起到了主要作用。该制备方法简单高效、膜分离稳定性优异。这一研究不仅为杂原子掺杂纳孔石墨烯材料的制备开辟了新途径,而且为实现稀土离子的高选择性膜分离提供了新思路,具有潜在的工业应用前景。相关成果近期发表在在Cell Press旗下综合类子刊《iScience》上(iScience,2021,24,101920),谭洪鑫博士生为该论文的第一作者,李湛研究员和邱洪灯研究员为共同通讯作者。
图2. 氮掺杂纳孔石墨烯表征图
此外,研究人员在自主研发的纳孔石墨烯/氧化锌纳米复合材料的基础上,利用固相合成策略,让均苯三甲酸与纳孔石墨烯表面的氧化锌纳米颗粒直接反应,原位绿色合成出纳孔石墨烯/MOF复合纳米材料,并发现该材料非常适合于水溶液中稀土离子的选择性固相吸附分离。该成果近期发表在Analytical Chemistry上,论文链接:https://doi.org/10.1021/acs.analchem.0c04407。
以上研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中科院和甘肃省人才计划项目的支持。